近日，北(běi)京大(dà)學、桂林理工(gōng)大(dà)學、北(běi)京理工(gōng)大(dà)學等科研人員(yuán)在A位有序鈣钛礦氧化物(wù)CaCu3Fe2Ta2O12中(zhōng)觀測到獨特的磁結構以及介電(diàn)弛豫行爲。相關成果以“DielectricrelaxationandmagneticstructureofA-site-orderedperovskiteoxidesemiconductorCaCu3Fe2Ta2O12”爲題，發表于經典化學期刊《InorganicChemistry》。博士研究生(shēng)鄧建明爲該論文第一(yī)作者。桂林理工(gōng)大(dà)學劉來君教授與北(běi)京大(dà)學李國寶副教授爲共同通訊作者。
近日，北(běi)京大(dà)學、桂林理工(gōng)大(dà)學、北(běi)京理工(gōng)大(dà)學等科研人員(yuán)在A位有序鈣钛礦氧化物(wù)CaCu3Fe2Ta2O12中(zhōng)觀測到獨特的磁結構以及介電(diàn)弛豫行爲。相關成果以“Dielectric relaxation and magnetic structure of A-site-ordered perovskite oxide semiconductor CaCu3Fe2Ta2O12”爲題，發表于經典化學期刊《Inorganic Chemistry》。博士研究生(shēng)鄧建明爲該論文第一(yī)作者。桂林理工(gōng)大(dà)學劉來君教授與北(běi)京大(dà)學李國寶副教授爲共同通訊作者。具有鈣钛礦結構的過渡金屬氧化物(wù)(ABO3)表現出非常豐富的物(wù)理性質，爲材料科學和凝聚态物(wù)理的研究提供了一(yī)個廣闊的舞台。在過去(qù)的幾十年裏，人們已經在鈣钛礦氧化物(wù)中(zhōng)發現了高溫超導、龐磁電(diàn)阻、電(diàn)荷有序、軌道有序、金屬-絕緣體(tǐ)相變、鐵電(diàn)性、多鐵性、巨熱電(diàn)效應、光電(diàn)效應、負熱膨脹等紛繁有趣的物(wù)理現象，對這些現象的研究，極大(dà)地推動了材料科學以及凝聚态物(wù)理的發展。在ABO3鈣钛礦結構中(zhōng)，A位和B位離(lí)子通常有着很大(dà)的差異。B位陽離(lí)子的排列在介電(diàn)性能中(zhōng)起着至關重要的作用，因此在鈣钛礦氧化物(wù)中(zhōng)引入B位陽離(lí)子極有可能設計具有新奇介電(diàn)性能的新化合物(wù)。然而，常溫常壓下(xià)在A位和B位同時引入大(dà)半徑的過渡金屬離(lí)子往往比較困難。近期，北(běi)京理工(gōng)大(dà)學與德國卡爾斯魯理工(gōng)學院、桂林理工(gōng)大(dà)學、北(běi)京大(dà)學等合作，在四重鈣钛礦氧化物(wù)的合成和物(wù)性研究方面取得了新進展。利用高溫高壓極端條件合成手段，首次合成出大(dà)尺寸的CaCu3Fe2Ta2O12四重鈣钛礦氧化物(wù)(如下(xià)圖1所示)，并在其中(zhōng)發現了新奇的自旋磁結構和異常介電(diàn)弛豫行爲。實驗結果表明，通過同步輻射X射線衍射、透射電(diàn)子顯微鏡及中(zhōng)子衍射等測試，确認了CaCu3Fe2Ta2O12爲Im空間群，其中(zhōng)A位有序，而B位部分(fēn)有序的四重鈣钛礦(如下(xià)圖1和圖2所示)。通過低溫中(zhōng)子衍射測試及解析，确認了CaCu3Fe2Ta2O12自旋磁結構是由反鐵磁耦合的Fe3+自旋(3.09 mB/fu)和鐵磁耦合的Cu2+自旋(1.14 mB/fu)組成，導緻磁有序溫度爲150 K(如下(xià)圖2所示)。CaCu3Fe2Ta2O12的淨磁矩以Cu2+自旋磁矩爲主。有趣的是，介電(diàn)溫譜揭示了兩種不同的介電(diàn)弛豫行爲(如下(xià)圖3所示)。低溫介電(diàn)弛豫主要來源于氧空位捕獲帶電(diàn)載流子引起的類德拜弛豫，而高溫介電(diàn)弛豫是由麥克斯韋極化機制所引起。這一(yī)研究爲設計具有新奇的磁性能以及介電(diàn)性能的新型鈣钛礦氧化物(wù)提供了重要參考。
全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.0c03229
圖1 (a) CaCu3Fe2Ta2O12的晶體(tǐ)結構圖，(b) 選區電(diàn)子衍射圖，(c) 高分(fēn)辨透射電(diàn)子顯微鏡圖，(d) 同步輻射X射線衍射圖。
圖2 CaCu3Fe2Ta2O12在(a) 4 K和(b) 300 K時的中(zhōng)子衍射精修圖，(c) 4 K和300 K的低角度的中(zhōng)子衍射數據，其中(zhōng)藍(lán)色箭頭表示核衍射和磁衍射之間的差異。(d) CaCu3Fe2Ta2O12在4 K時的磁結構。其中(zhōng)虛線坐标軸表示晶格基矢量(a，b，c)，實線坐标軸表示磁基矢量(aM，bM，cM)。
圖3 CaCu3Fe2Ta2O12在1 kHz和10 kHz時(a) 介電(diàn)常數和(b) 介電(diàn)損耗的溫度依賴性。
文章轉載自微信公衆号：材料人
