2D過渡金屬氮化物(wù)，尤其是富氮的氮化鎢（WxNy，y>x），例如W3N4和W2N3，由于大(dà)量的W-N大(dà)大(dà)提高了催化活性，具有很大(dà)的産氫反應（HER）潛力。但是，由于W-N鍵的形成能量大(dà)，因此合理合成2D富氮氮化鎢具有挑戰性。本文中(zhōng)，通過鹽模闆法在大(dà)氣壓力下(xià)合成了超薄的2D六角形W2N3（h-W2N3）薄片。
3月14日是一(yī)個平常的周日。這一(yī)天，武漢光電(diàn)國家研究中(zhōng)心發布訃告，同時研究中(zhōng)心的網站變成黑白(bái)色調：華中(zhōng)科技大(dà)學教授、材料學傑青周軍教授因爲工(gōng)作積勞成疾于2021年3月12日不幸去(qù)世，年僅42歲。這已經不是第一(yī)次報道科研工(gōng)作者因爲勞累過度離(lí)世。這些事件告誡各位科研工(gōng)作者，除了努力科研，我(wǒ)們的身體(tǐ)健康應該被重視。希望這篇文章在哀悼逝者的同時，也爲奮鬥在科研一(yī)線的耕耘者們敲響警鍾。翻開(kāi)周軍教授的簡曆，他分(fēn)别于2001年和2007年從中(zhōng)山大(dà)學獲得學士和博士學位，博士師從許甯生(shēng)院士；2007-2009年在美國佐治亞理工(gōng)學院跟随王中(zhōng)林院士進行博士後研究；2009年至今一(yī)直在華中(zhōng)科技大(dà)學工(gōng)作，研究方向爲能源材料。很多人了解周軍教授，大(dà)多來自于2020年9月的Science。事實上，周軍教授的研究生(shēng)涯中(zhōng)，有很多優秀的科研工(gōng)作。這篇文章就爲大(dà)家整理了周軍老師科研生(shēng)涯中(zhōng)的代表作，以此來追憶周軍老師。1.Adv. Mater.：2D富氮氮化鎢的大(dà)氣壓合成
2D過渡金屬氮化物(wù)，尤其是富氮的氮化鎢（WxNy，y>x），例如W3N4和W2N3，由于大(dà)量的W-N大(dà)大(dà)提高了催化活性，具有很大(dà)的産氫反應（HER）潛力。但是，由于W-N鍵的形成能量大(dà)，因此合理合成2D富氮氮化鎢具有挑戰性。本文中(zhōng)，通過鹽模闆法在大(dà)氣壓力下(xià)合成了超薄的2D六角形W2N3（h-W2N3）薄片。由于KCl和h-W2N3之間的強相互作用和疇匹配外(wài)延，h-W2N3的形成能可以大(dà)大(dà)降低。2D h-W2N3對陰極HER表現出出色的催化活性，起始電(diàn)勢爲-30.8 mV，對于10 mA/cm2，其超電(diàn)勢爲-98.2 mV。Atmospheric-Pressure Synthesis of 2D Nitrogen-Rich Tungsten Nitride.(Adv. Mater., 2018, DOI:10.1002/adma.201805655)2.J. Mater. Chem. A：通過鹽模闆方法大(dà)規模合成可調節尺寸和厚度的導電(diàn)聚合物(wù)納米片
導電(diàn)聚合物(wù)納米片由于其獨特的光學和電(diàn)學性質而在許多有趣的應用中(zhōng)很有希望。然而，以容易的方式來制造具有大(dà)的可擴展性的特征的尺寸和厚度可調的導電(diàn)聚合物(wù)納米片仍然是挑戰。作者開(kāi)發了一(yī)種在單體(tǐ)氣體(tǐ)與CuCl2·2H2O鹽之間的氣固界面上大(dà)規模合成各種導電(diàn)聚合物(wù)納米片的新方法。所獲得的聚合物(wù)納米片的厚度可以從2.1nm調整到8.8nm。此外(wài)，在CuCl2·2H2O膜的表面制備了高導電(diàn)性，柔韌性和大(dà)面積的PPy膜，其透明度爲85％。PPy納米片組裝的獨立式電(diàn)極表現出320 F/cm3的高體(tǐ)積電(diàn)容和高倍率能力。這種簡便且成本有效的方法可以大(dà)量生(shēng)産導電(diàn)聚合物(wù)納米片，并有望在潛在的實際應用中(zhōng)使用。Large-scale synthesis of size- and thickness-tunable conducting polymer nanosheets via a salt-templated method.(J. Mater. Chem. A, 2019, DOI:10.1039/c9ta08617j)3.Adv. Funct. Mater.：熔融鹽法大(dà)規模生(shēng)産高質量的過渡金屬二硫屬元素化物(wù)納米片
2D過渡金屬二硫化碳（TMD）由于其厚度相關的化學和物(wù)理特性而非常适合于能量存儲和場效應晶體(tǐ)管。但是，由于當前的二維TMD合成方法無法兼具液相合成和化學氣相沉積的優點，因此仍然對大(dà)規模生(shēng)産仍然是巨大(dà)的挑戰高質量的2D TMD。在此，報道了一(yī)種熔融鹽方法，該方法可大(dà)規模合成厚度小(xiǎo)于5 nm的各種高結晶度TMDs納米片（MoS2，WS2，MoSe2和WSe2），産率超過68％，反應時間僅數分(fēn)鍾。另外(wài)，可以通過調節反應時間和溫度容易地控制合成後的納米片的厚度和尺寸。合成後的MoSe2納米片作爲假電(diàn)容材料具有良好的電(diàn)化學性能。進一(yī)步預期該工(gōng)作将爲快速大(dà)規模生(shēng)産用于能源相關應用及其他領域的高質量非氧化物(wù)納米片提供有希望的策略。Mass Production of High-Quality Transition Metal Dichalcogenides Nanosheets via a Molten Salt Method.
(Adv. Funct. Mater., 2019, DOI:10.1002/adfm.201900649)
4.Science：熱敏結晶增強的液體(tǐ)熱電(diàn)池用于低級熱收集
低品位熱量（低于373開(kāi)爾文）是普遍存在的，但由于當前的回收技術不具有成本效益，因此大(dà)多被浪費(fèi)了。液态熱電(diàn)偶（LTC）是一(yī)種廉價且可擴展的熱電(diàn)設備，如果其卡諾相對效率（hr）達到5％，這在商(shāng)業上可用于收集低等級的熱能，這對于實驗而言是一(yī)項具有挑戰性的指标。文章使用了熱敏性結晶和溶解過程，以誘導氧化還原離(lí)子的持續濃度梯度，塞貝克系數大(dà)大(dà)提高（每開(kāi)爾文〜3.73毫伏），并抑制了LTC的熱導率。結果，對于室溫附近的LTC，文章獲得了11.1％的高小(xiǎo)時。這個設備演示爲經濟高效的低品位熱量收集提供了希望。Thermosensitive crystallization-boosted liquidthermocells for low-grade heat harvesting.(Science, 2020, DOI:10.1126/science.abd6749)5.Adv. Mater.：用于人體(tǐ)能量收集的基于纖維的能量轉換設備
随着輕巧、靈活的智能電(diàn)子産品的快速發展，爲這些電(diàn)子設備提供能量已成爲研究的熱點。 人體(tǐ)在日常活動中(zhōng)會産生(shēng)大(dà)量的機械能和熱能，可用于爲大(dà)多數可穿戴電(diàn)子設備供電(diàn)。在此背景下(xià)，提出了基于纖維的能量轉換設備（FBECD）作爲将人體(tǐ)能量有效轉換爲電(diàn)能以爲可穿戴電(diàn)子設備供電(diàn)的候選方法。在本文中(zhōng)，對基于壓電(diàn)、摩擦電(diàn)、靜電(diàn)和熱電(diàn)的不同類别的FBECD的功能材料，纖維制造技術和設備設計策略進行了全面綜述。還介紹了基于光纖的自供電(diàn)系統和傳感器，它們具有出色的靈活性和成本效益。最後，讨論了基于纖維的能量轉換領域中(zhōng)的挑戰和機遇。Fiber-Based Energy Conversion Devices for Human-Body Energy Harvesting.(Adv. Mater., 2020, DOI:10.1002/adma.201902034)6.ACS Catal.：揭露插在層狀MnO2中(zhōng)的堿金屬離(lí)子對甲醛催化氧化的作用
二維（2D）層狀MnO2材料由奇異的電(diàn)子特性和帶有堿金屬離(lí)子的活性位組成，爲開(kāi)發具有化學修飾的催化劑提供了一(yī)個全面的平台。值得注意的是，含K+的層狀MnO2催化劑已被證明是甲醛催化氧化（HCHO）的強力候選者。揭示活性部位上的堿金屬離(lí)子的影響對于了解反應物(wù)與活性中(zhōng)心之間的相互作用至關重要。通過将分(fēn)析工(gōng)具與周期性計算密度泛函理論模型相結合，通過比較三種典型的插入的堿金屬離(lí)子（Na+，K+，和Cs+）層狀MnO2材料。這些材料是通過熔融鹽法合成的，具有高收率，較大(dà)的橫向尺寸和納米厚度。文章證明了堿金屬離(lí)子可以通過CsMnO（1.94 eV）<KMnO（1.97eV）<NaMnO（2.07eV）<理想的MnO2表面而無插入離(lí)子（2.23 eV）的順序顯着改變Vo的形成能。結果，具有最多表面Vo位置的CsMnO可以實現有效的HCHO氧化爲CO2，在40°C的200 ppm HCHO/潮濕空氣中(zhōng)，HCHO的消耗速率約爲0.149 mmol/(g·h)。與Mars-van-Krevelen過程不同，量子化學計算和原位漫反射紅外(wài)傅裏葉變換光譜表明，主要反應途徑可能是HCHO(ad)+[O](ad)→DOM→[HCOO-]s→通過Langmuir-Hinshelwood（LH）機制産生(shēng)的CO2。堿金屬通過在Vo位點捕獲氧并加速吸附的氧與吸附的HCHO到深度降解産物(wù)（CO2和H2O）之間的易反應，顯着促進了HCHO的轉化。Unveiling the Effects of Alkali Metal Ions Intercalated in Layered MnO2 for Formaldehyde Catalytic Oxidation.(ACS Catal., 2020, DOI:10.1021/acscatal.0c02310)7.Adv. Energy Mater.：超級電(diàn)容器用有序大(dà)孔微晶單晶MOF及其衍生(shēng)碳材料的制備
由于它們在擴散受限過程中(zhōng)的良好性能，有序的宏觀微孔單晶金屬有機骨架（MOF）在各種領域中(zhōng)都有使用的潛力。但是，關于這種MOF合成的報道仍然很少。迫切需要用于有序的宏觀-微孔單晶MOF的通用合成方法。在這裏，報告了一(yī)種新穎的策略，該方法通過在雙溶劑系統中(zhōng)的3D有序硬模闆内通過單齒配體(tǐ)誘導的原位結晶來合成單晶有序的宏觀微孔MOF。提出了空間受限的增長模型，以闡明模闆的塑造效果。還分(fēn)析了單齒配體(tǐ)的作用。此外(wài)，衍生(shēng)自大(dà)孔微孔MOF的碳材料繼承了有序的相互連接的大(dà)孔結構。當用作超級電(diàn)容器的電(diàn)極時，改進的擴散性和較低的電(diàn)阻以及結構堅固性使衍生(shēng)碳材料具有出色的倍率性能和出色的循環穩定性。預期該方法将提供合成此類大(dà)孔微孔材料的新途徑，以用于與能源有關的領域以及其他領域。Fabrication of Ordered Macro-Microporous Single-Crystalline MOF and Its Derivative Carbon Material for Supercapacitor.(Adv. Energy Mater., 2020, DOI:10.1002/aenm.201903750)8.Nano Energy：熱敏性納米凝膠在體(tǐ)熱收集中(zhōng)誘導的熱原電(diàn)池中(zhōng)的P-N轉化
熱原電(diàn)池（TGC）是将熱能直接轉換爲穩定的電(diàn)力輸出的有前途的設備。目前，由于有限的溫差而産生(shēng)的低電(diàn)壓（毫伏級）嚴重阻礙了TGC的實際應用。改善電(diàn)壓的一(yī)種通用策略是交替串聯連接n型和p型氧化還原單元。但是，可能的氧化還原種類的數量受到限制，從而阻礙了器件串聯堆疊的優化。在這項工(gōng)作中(zhōng)，作者報告了一(yī)個新穎的概念，該概念使得能夠通過聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）熱敏納米凝膠誘導的碘化物(wù)/三碘化物(wù)氧化還原對進行pn轉換，塞貝克系數從0.71 mV/K變爲-1.91 mV/K。結果證明，納米凝膠能夠在熱側選擇性捕獲I3-，然後在冷側釋放(fàng)I3-，從而産生(shēng)遊離(lí)I3-的濃度梯度，從而導緻p-n轉化。此外(wài)，我(wǒ)們設計了一(yī)種可穿戴設備，該設備由交替的I-/I3-和I-/I3-/納諾格斯串聯構成，通過利用人體(tǐ)熱量産生(shēng)大(dà)約1 V的開(kāi)路電(diàn)壓和大(dà)約9μW的輸出功率。這項工(gōng)作開(kāi)發了一(yī)種新的方法來逆轉氧化還原對的塞貝克效應，并且對于擴展TGC中(zhōng)可能的氧化還原物(wù)質的庫非常重要。P-N Conversion in Thermogalvanic Cells Induced by Thermosensitive Nanogels for Body Heat Harvesting.(Nano Energy, 2018, DOI:10.1016/j.nanoen.2018.12.073)
文章轉載自微信公衆号：材料人
